AbstractDie Funktionalisierung einwandiger Kohlenstoff‐Nanoröhren (SWCNTs) auf eine robuste Weise, die das sp2 Kohlenstoffgerüst nicht beeinträchtigt ist in der aktuellen Forschung eine große Herausforderung. Hier beschreiben wir, wie Triiodidsalze von positiv geladenen Makrozyklen verwendet werden können, um SWCNTs nicht nur von außen, sondern auch gleichzeitig von innen zu funktionalisieren. Wir setzten den Disulfidaustausch in wässrigem Lösungsmittel ein, um den solvophoben Effekt zu maximieren und so einen hohen Grad an Makrozyklus Immobilisierung zu erreichen. Die Charakterisierung mittels Raman‐Spektroskopie, EDX‐STEM und HR‐TEM zeigte deutlich, dass dieses nasschemische Funktionalisierungsprotokoll auch zur Verkapselung von Polyiodidketten im Inneren der Nanoröhren führte. Die resultierenden dreischaligen Kompositmaterialien sind redoxaktiv und weisen ein faszinierendes Zusammenspiel von elektrostatischen, solvophoben und mechanischen Effekten auf, was für Anwendungen in der Energiespeicherung von Interesse sein könnte.