Transformation of South African coal fly ash into ZSM-5 zeolite and its application as an MTO catalyst

Abstract

This study presents a way of using South African coal fly ash by extracting metals such as Al and Fe with concentrated sulphuric acid, and then using the solid residue as a feedstock for the synthesis of ZSM-5 zeolite. The percentage of aluminium and iron oxides decreased from 28.0 ± 0.2% and 5.0 ± 0.1% in coal fly ash to 24.6 ± 0.1% and 1.6 ± 0.01% in the acid treated coal fly ash respectively. The fly ash-based zeolite ZSM-5 sample synthesised from the solid residue after extraction of Al and Fe, contained 62% of ZSM-5 zeolite pure phase with a number of Brønsted acid site density of 0.61 mmol per gzeolite. By properly treating the as-prepared coal fly ash-based ZSM-5 zeolite, an active and selective methanol-to-olefins acid catalyst could be designed, leading to full methanol conversion during 15 h on stream. The optimised catalyst exhibited a cumulative methanol conversion capacity of 71 g(MeOHconverted)/g(catalyst) and a light olefin productivity of 21 g(C2=–C4=)/g(catalyst). Cette étude présente une stratégie de valorisation de cendres du charbon (origine : Afrique du Sud) après extraction de métaux tels que le fer ou l'aluminium. Le résidu solide est ensuite utilisé comme matière première pour synthétiser une zéolithe ZSM-5. Cette dernière est obtenue sous la forme d'un matériau composite zéolithe (62%)/cendre, présentant une acidité de Brønsted de 0,61 mmol par gzeolite. Par une conception sur mesure ou rational design, un composite ZSM-5/cendre s'est avéré être un catalyseur actif et sélectif dans la réaction de conversion du méthanol en oléfines légères (MTO). Une capacité totale de conversion du méthanol de 71g/gcatalyseur accompagnée d'une productivité de 21 g (C2=–C4=)/gcatalyseur a ainsi été obtenue.