Preparation and characterisation of metal oxides supported on SBA-15 as methane combustion catalysts

Abstract

A high dispersion of Co3O4 and Mn3O4 nanoparticles on SBA-15 mesoporous silica was carried out thanks to a two-solvent impregnation method. This kind of preparation allows a proper control of both the metal oxides loading (7 or 30 wt.%) and the particle sizes (10–12 nm). A complete set of physico-chemical characterisations of Co3O4 and Mn3O4 supported oxides on SBA-15 was realized using several techniques such as XRD, BET, TEM and XPS, to correlate the structures of the materials with their catalytic activities. Co3O4/SBA-15 and Mn3O4/SBA-15, 7% in weight, exhibit a high catalytic performance in the combustion of methane under Lower Explosive Limit (LEL) conditions, comparable to the well-known LaBO3 (B = Co or Mn) perovskite-type. The efficiency of the catalysts can be explained by the organised porous meso-structure of the SBA-15. Indeed, the mesoporous support creates a confinement medium which permits a high dispersion of metal oxide nanoparticles. The Co3O4 and Mn3O4 nanoparticles supported on SBA-15 become therefore novel efficient combustion catalysts at low metal oxides' loading. Des nanoparticules de Co3O4 et de Mn3O4 ont été dispersées de manière homogène sur de la silice mésoporeuse SBA-15 à l'aide de la méthode d'imprégnation appelée ≪deux-solvants≫. Ce type de préparation permet un contrôle efficace à la fois de la quantité d'oxydes métalliques déposés (7 ou 30 wt.%) et de la taille des particules (10–12 nm). Une caractérisation poussée des oxydes Co3O4 et Mn3O4 supportés sur la SBA-15 a été entreprise en utilisant différentes techniques telles que DRX, BET, MET et XPS afin de corréler leurs structures avec leurs activités catalytiques. Les matériaux Co3O4/SBA-15 et Mn3O4/SBA-15 à 7% en masse, présentent une très bonne activité catalytique dans la combustion du méthane, comparable à celle des pérovskites de type LaBO3 (B = Co ou Mn), dans les conditions de la Limite Inférieure d'Explosivité (LIE) du gaz. L'efficacité de ces catalyseurs peut être expliquée par la structure organisée en mésopores de la SBA-15. En effet, le support mésoporeux crée un milieu confiné qui permet une grande dispersion des nanoparticules d'oxydes métalliques. Les nanoparticules de Co3O4 et de Mn3O4 supportées sur la SBA-15 deviennent ainsi des catalyseurs de choix pour la combustion catalytique, à faible teneur en oxydes métalliques.