Hochdielektrischer Poly(vinylidenfluorid)‐basierter Ionogel‐Feststoffelektrolyt für den gleichmäßigen Lithium‐Ionen‐Transport

Abstract

AbstractIonische Flüssigkeiten (ionic liquids, ILs) eingebettet in feste Polymer‐Elektrolyte (iono‐SPEs) weisen eine hohe ionische Leitfähigkeit auf, zeigen jedoch einen nicht‐uniformen Li+‐Transport in den verschiedenen Phasen. In dieser Arbeit wird gezeigt wie der Li+‐Transport in Polymerphasen erheblich durch ein Poly(vinylidenfluorid‐trifluorethylen‐chlorotrifluorethylen)‐Netzwerk [P(VDF‐TrFE‐CTFE), PTC] ILs zur Herstellung von iono‐SPEs verbessert werden kann. Im Gegensatz zu PVDF zeigt PTC mit geeigneter Polarität eine schwächere Adsorptionsenergie an IL‐Kationen, wodurch ihre Möglichkeit, Li+‐Sprungstellen zu besetzen, reduziert wird. Die deutlich höhere Dielektrizitätskonstante von PTC als PVDF erleichtert die Dissoziation von Li‐Anionen‐Clustern. Diese beiden Faktoren verstärken den Li+‐Transport entlang von PTC‐Ketten, wodurch der Unterschied des Li+‐Transports zwischen den verschiedenen Phasen verringert wird. Die LiFePO4/PTC iono‐SPE/Li‐Zellenzyklen stabil mit einer Kapazitätserhaltung von 91.5 % nach 1000 Zyklen bei 1 C und 25 °C. Diese Arbeit ebnet einen neuen Weg zur Erzeugung eines gleichmäßigen Li+‐Flusses in iono‐SPEs durch Optimierung der Polarität und Dielektrizität der Polymermatrix.