Water Mobility in the Interfacial Liquid Layer of Ice/Clay Nanocomposites.

Hailong Li,Hans‐Jürgen Butt,Michael Marek Koza,Wiebke Lohstroh,Julian Mars,Markus Mezger

doi:10.1002/anie.202013125

Abstract

At solid/ice interfaces, a premelting layer is formed at temperatures below the melting point of bulk water. However, the structural and dynamic properties within the premelting layer have been a topic of intense debate. Herein, we determined the translational diffusion coefficient Dt of water in ice/clay nanocomposites serving as model systems for permafrost by quasi‐elastic neutron scattering. Below the bulk melting point, a rapid decrease of Dt is found for charged hydrophilic vermiculite, uncharged hydrophilic kaolin, and more hydrophobic talc, reaching plateau values below −4 °C. At this temperature, Dt in the premelting layer is reduced up to a factor of two compared to supercooled bulk water. Adjacent to charged vermiculite the lowest water mobility was observed, followed by kaolin and the more hydrophobic talc. Results are explained by the intermolecular water interactions with different clay surfaces and interfacial segregation of the low‐density liquid water (LDL) component.

Highlights

An Festkçrper/Eis-Grenzflächen bildet sich bereits bei Temperaturen unterhalb des Volumenschmelzpunkts bei 0 8C eine grenzflächeninduzierte Schmelzschicht
Die Wechselwirkung von Wassermolekülen mit mineralischen Oberflächen spielt in den Umweltwissenschaften eine wichtige Rolle
Dass die Wassermoleküle innerhalb der Schmelzschicht von weniger als 2 nm Dicke eine LDL-Struktur ausbilden

Summary

Introduction

An Festkçrper/Eis-Grenzflächen bildet sich bereits bei Temperaturen unterhalb des Volumenschmelzpunkts bei 0 8C eine grenzflächeninduzierte Schmelzschicht. Daher ist insbesondere die Moleküldynamik innerhalb der Schmelzschicht, trotz ihrer Bedeutung für das Verständnis des Oberflächen- und Grenzflächenschmelzens von Eis, noch immer Gegenstand wissenschaftlicher Diskussionen. Um den Einfluss der Wasser/ Festkçrper-Wechselwirkungen zu verdeutlichen, vergleichen wir die QENS-Ergebnisse des geladenen hydrophilen Tonminerals Vermikulit mit denen des ungeladenen hydrophilen Kaolins und des hydrophoberen Talks.

Results

Conclusion