The thermodynamics of plutonium and uranium in liquid alloys and application to pyrochemical reprocessing of fast breeder reactor fuels

Abstract

A method is presented for the estimation of the solubility of uranium and plutonium in solvent systems composed of two or more low-melting metals. The method presented for the estimation of the activity coefficient of uranium and plutonium in multi-component solvent systems is applicable to the prediction of solubilities and of distribution coefficients between liquid alloys and molten salts. The theoretical basis for the salt transport separation process used in pyrochemical methods for the recovery of irradiated fast breeder reactor fuels is presented. The methods are illustrated by the computation of the solubility of uranium in liquid Zn-Mg and Zn-Mg-Ca alloys and the distribution of uranium between liquid Zn-Mg alloy and molten MgCl2. Une méthode est proposée pour estimer la solubilité de l'uranium et du plutonium dans des systèmes solvants composés de deux ou plusiers métaux à bas point de fusion. La méthode présentée pour estimer le coefficient d'activité de l'uranium et du plutonium dans des systèmes solvants à plusiers composants est applicable à la prévision des solubilités et des coefficients de distribution entre alliages liquides et sels fondus. Les bases théoriques sur lesquelles repose le processus de séparation par transport de sel utilisé dans les méthodes pyrochimiques pour la récupération des combustibles de réacteur rapide sont présentées. Les méthodes sont illustrées par leur application au calcul de la solubilité de l'uranium dans les alliages liquides Zn-Mg et Zn-Mg-Ca et de la distribution de l'uranium entre l'alliage liquide Zn-Mg et le sel fondu MgCl2. Es wird eine Methode zur Abschätzung der Löslichkeit von Uran und Plutonium in Lösungsmitteln vorgeschlagen, die aus zwei oder mehreren niedrig schmelzenden Metallen bestehen. Die Methode führt zur Abschätzung des Aktivitätskoeffizienten von Uran und Plutonium in mehrkomponentigen Lösungsmitteln und ist zur Voraussage von Löslichkeiten und Verteilungskoeffizienten zwischen flüssigen Legierungen und Salzschmelzen verwendbar. Die theoretische Grundlage für das Trennverfahren, das für die Rückgewinnung von bestrahlten Schnellbrüterbrennstoffen nach pyrochemischen Methoden Verwendung findet, wird mitgeteilt. Die Methoden werden am Beispiel der Berechnung der Löslichkeit von Uran in flüssigen Zn-Mg- und Zn-Mg-Ca-Legierungen und der Verteilung von Uran zwischen der flüssigen Zn-Mg-Legierung und geschmolzenem MgCl2 erläutert.