Abstract

The quantum interference effect in single-molecule devices is a phenomenon in which electrons are coherently transported through different frontier molecular orbitals with multiple energy levels, and the interference will occur between different energy levels. This phenomenon results in the increase or decrease of the probability of electron transmission in the electrical transport of the single-molecule device, and it is manifested in the experiment when the conductance value of the single-molecule device increases or decreases. In recent years, the use of quantum interference effects to control the electron transport in single-molecule device has proved to be an effective method, such as single-molecule switches, single-molecule thermoelectric devices, and single-molecule spintronic devices. In this work, we introduce the related theories of quantum interference effects, early experimental observations, and their regulatory role in single-molecule devices.

Highlights

  • In this work, we introduce the related theories of quantum interference effects, early experimental observations, and their regulatory role in single-molecule devices

  • (State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Xiamen 361005, China)

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Summary

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当分子与电极是弱耦合时, 并且 金属费米能级处于分子 HOMO 与 LUMO 之间时, 在费米能级处的格林函数可以表示为. 当 E 在 HOMO-LUMO 间隙中间时有 E = e0, 可以得到此时 k(E) = π/2. 则是基于分子结的动态构筑, 比如机械可控裂结 技 术 (mechanically controllable break junction, MCBJ)[27−29]、扫描隧穿裂结技术 (scanning tunneling microscope-break junction, STM-BJ)[30,31] 及 导电探针原子力裂结技术 (conductive probe AFMBreak junction, cpAFM-BJ)[32]. 2011 年, Hong 等 [35] 利用自主研发的具有超 高电流测量灵敏度的 MCBJ 装置对具有相似结构 的 AC, AQ 和 AH 分子进行了单分子电导的测量 (图 3(a)). 该实验通过获得组装在 金基底上单分子层的 I-V 特性曲线, 发现具有交叉 共轭的 AQ-DT 分子比线性共轭的 AC-DT 分子的 电导统计值低了近 2 个数量级 (图 3(f)—(g)). 另一种手段是对量子干 涉进行直接的调控, 包括机械力调控 [28,45]、化学调 控 [46,47]、电化学门控 [31,48] 等方法. 其中, 基于电化学门控技术来对单分子器件的 相消量子干涉效应进行调控被证实是一种直接和 高效的调控策略, 其原理是通过调控费米能级的相 对位置来影响 HOMO 与 LUMO 之间的耦合, 并 最终实现对分子中量子干涉效应的调控. 一种常见的方法是通过分 子骨架设计, 使得其 HOMO 与 LUMO 间的 DQI 尽量靠近费米能级从而在该处产生较强的非线性 特性, 但是这种利用调控分子前线轨道和费米能级 的方法仍然不够高效. 2021 年 Venkataraman 课 题组 [49] 通过抑制 HOMO-LUMO 之间的 CQI, 与 此同时增强在 HOMO 和具有相反相位的强耦合 已占据轨道之间的 DQI(图 4(a)、图 4(b)), 获得了 具有 4 个数量级开关比的单分子开关. 为了使单分子开关器件具有能够比拟甚至超 越现代集成电路中元器件的性能, 器件的 I-V 特性 必须具有极强的非线性. 一种常见的方法是通过分 子骨架设计, 使得其 HOMO 与 LUMO 间的 DQI 尽量靠近费米能级从而在该处产生较强的非线性 特性, 但是这种利用调控分子前线轨道和费米能级 的方法仍然不够高效. 2021 年 Venkataraman 课 题组 [49] 通过抑制 HOMO-LUMO 之间的 CQI, 与 此同时增强在 HOMO 和具有相反相位的强耦合 已占据轨道之间的 DQI(图 4(a)、图 4(b)), 获得了 具有 4 个数量级开关比的单分子开关. 他们设计了

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