Abstract

AbstractNeuartige Aluminium‐Akkumulatoren (AlAKs) stellen eine nachhaltige Option für Energiespeichertechnologien der nächsten Generation mit niedrigen Kosten und beispielhafter Sicherheit dar. Die Entwicklung von AlAKs wird jedoch durch die begrenzte Verfügbarkeit von Hochleistungs‐Kathodenmaterialien eingeschränkt. In diesem Artikel beschreiben wir zwei Polyimid‐ basierte zweidimensionale Covalent‐Organic‐Framework‐ (2D COF) Elektrodenmaterialien mit redox‐bipolarer Fähigkeit in AlAKs. Die optimierte 2D‐COF‐Elektrode erreicht eine hohe spezifische Kapazität von 132 mAh g−1. Die Elektrode weist eine langfristige Zyklenstabilität auf (mit einem vernachlässigbaren Kapazitätsabfall von ≈0.0007 % pro Zyklus) und übertrifft damit frühere Ergebnisse organischer AlAK‐Kathoden. Unsere 2D‐COFs beinhalten n‐Type‐Imide und p‐Type‐Triazine als aktive Zentren im periodisch‐porösen Polymerskelett. Anhand umfänglicher Charakterisierungen erklären wir die ungewöhnliche Faradische Reaktion der 2D‐COF‐Elektrode, bei der AlCl2+‐ und AlCl4− Dualionen als Ladungsträger beteiligt sind. Diese Arbeit ebnet den Weg zu neuartigen organischen Kathodenmaterialien in AlAKs.

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