Plasmagestützter Prozess mit Einzelatom‐Katalysatoren zur Nachhaltigen Umwandlung von Kunststoffabfällen

Abstract

AbstractDie stetig steigende Menge an Kunststoffabfällen erfordert effektive Lösungen zur Bewältigung dieser Herausforderung. In dieser Studie stellen wir eine neuartige plasmagestützte Strategie zur schnellen Zersetzung verschiedener Plastikabfälle, einschließlich Mischungen, in hochwertige Kohlenstoffnanomaterialien und Wasserstoff vor. Die H2‐Ausbeute und die H2‐Selektivität, die durch die katalysatorfreien plasmagestützten Prozesse erzielt wurden, sind 14,2‐ bzw. 5,9‐mal höher als bisher unter ähnlichen Bedingungen mit konventioneller thermischer Pyrolyse erreicht wurde. Bemerkenswert ist, dass dieser katalysatorfreie Plasmaprozess einen signifikant höheren Energieertrag an H2 (gH2/kWh) im Vergleich zu anderen Pyrolyseprozessen liefert. Durch die Kopplung von Plasmapyrolyse mit thermischer Katalyse durch den Einsatz von atomar dispergierten Katalysatoren 1 Gew.‐ % M/CeO2 (M=Fe, Co und Ni) kann die Wasserstoffproduktion weiter gesteigert werden. Insbesondere der 1 Gew.– %Co/CeO2 Katalysator zeigte eine hervorragende katalytische Leistung über 10 Zyklen der Kunststoffabfallzersetzung hinweg und erreichte die höchste H2‐Ausbeute von 46,7 mmol/gplastic (entsprechend 64,4 % der theoretischen H2‐Ausbeute) und nahezu 100 % Wasserstoffatom‐Rückgewinnungseffizienz im 7. Zyklus. Atomar dispergiertes Fe auf der CeO2‐Oberfläche (1 Gew.– % Fe/CeO2) konnte im integrierten plasma‐thermischen Katalyseprozess eine H2‐Ausbeute erzielen wie sie sonst nur mit deutlich höheren Beladungen von Fe‐Partikeln auf der CeO2‐Oberfläche (10 Gew.– % Fe/CeO2) erreicht wird. Daher wurde demonstriert, dass Einzelatom‐Katalysatoren einen vielversprechenden Weg für ein kostengünstiges und effizientes chemisches Kunststoffrecycling darstellen. Durch eine Kombination aus Experiment und Modellierung haben wir ein tiefgehendes Verständnis der katalytischen Mechanismen der untersuchten Einzelatom‐Katalysatoren im entwickelten plasmagestützten Prozess erzielt. Dieser innovative und unkomplizierte Ansatz bietet eine vielversprechende und schnelle Strategie zur kontinuierlichen Umwandlung verschiedener Kunststoffabfallströme, einschließlich gemischter und kontaminierter Quellen, in hochwertige Produkte, die eine Kreislaufwirtschaft für Kunststoffe unterstützen.