Oxidation of yttria- and alumina-containing dense silicon nitride ceramics

Abstract

The oxidation behaviour of Y 2 O 3 + Al 2 O 3 -doped Si 3 N 4 -based ceramics was investigated in air up to 1500°C under isothermal and non-isothermal conditions. The oxidation resistance of materials is strongly dependent on the content of additives, secondary phases and processing methods, as evident from the behaviour of five materials of the same starting composition prepared by hot-pressing and gas-pressure sintering. Gas-pressure sintered ceramics containing crystalline yttrium-silicon oxynitrides in the intergranular phase showed instability at intermediate temperatures and lower oxidation resistance than hot-pressed ceramics prepared from the same powder mixtures. Hot-pressed ceramics exhibited excellent resistance to oxidation by air at temperatures up to 1400–1450°C, because of the formation of a protective oxide layer. A decrease of oxidation rates with the increase of additives content was found at temperatures below 1300°C, while the reverse was the case for all materials above 1400°C. Das Oxidationsverhalten der Y 2 O 3 + Al 2 O 3 -dotierten Siliziumnitridkeramiken wurde bis 1500°C unter isothermen und nichtisothermen Bedingungen an Luft untersucht. Wie die Untersuchung der jeweils heißgepreßten und gasdruckgesinterten Werkstoffe mit fünf verschiedenen Zusammensetzungen aufgewiesen hat, ist die Oxidationsbeständigkeit der Werkstoffe sehr von dem Gehalt der Sinteradditive, Korngrenzenphasen und Verfahrenstechnik abhängig. Gasdruckgesinterte Keramiken enthalten kristalline Y-Si-Oxynitride in der Korngrenzenphase und zeigen eine niedrige Stabilität bei dazwischenliegenden Temperaturen und eine niedrigere Oxidationsbeständigkeit als heißgepreßte Keramiken der gleichen Zusammensetzung. Dank der Ausbildung der schützenden Oxidschicht weisen heißgepreßte Keramiken sehr gute Oxidationsbeständigkeit an Luft bis 1400–1450°C auf. Die Oxidationsraten bei Temperaturen bis 1300°C nehmen mit zunehmendem Additivgehalt ab. Bei Temperaturen >1400°C findet eine umgekehrte Abhängigkeit statt. Le comportement à l'oxydation de céramiques à base de Si 3 N 4 , dopées à l'Y 2 O 3 -Al 2 O 3 , a été examiné, dans l'air, jusqu' à 1500°C, en conditions isothermes et non isothermes. La résistance à l'oxydation des matériaux dépend fortement de leur contenu en additifs, des phases secondaires et des méthodes d'élaboration. Ceci est mis en évidence par le comportement de cinq matériaux, de même composition initiale, préparés par compression uniaxiale à chaud et frittage sous pression gazeuse. Les céramiques frittées par pression gazeuse contenant des oxynitrures Y-Si cristallins en tant que phase intergranulaire, ont montré leur instabilité aux températures intermédiaires et une résistance à l'oxydation plus faible que les céramiques de même composition fabriquées par pressage uniaxial à chaud. Ces dernières présentent une excellente résistance à l'oxydation dans l'air jusqu' à des températures de 1400 à 1450°C, en raison de la formation d'une couche d'oxyde protectrice. Une diminution des vitesses d'oxydation est observée avec l'augmentation du contenu en additifs pour les températures inférieures à 1300°C, par contre l'effet inverse est constaté pour tous les matériaux au-dessus de 1400°C.