Optimization of structures and properties of vacancy-defected graphene modified by Si atoms

Abstract

本征石墨烯具有诸多优点，但因为其导电性不可控而难以直接应用。为了能够有效调节石墨烯的导电能力，使其变得可控，科学家们不断在寻找石墨烯改性的方法。高能粒子轰击方法由于能够轻易实现异质粒子在石墨烯中的掺杂，而引起了研究者的广泛关注。本文采用分子动力学方法模拟了具有一定能量的Si6团簇垂直轰击石墨烯的过程。通过可视化软件对体系的微观结构进行观察，同时记录石墨烯的结构变化。结果表明，在能量较低(0.875～55.9 eV )时，Si6并不能破坏石墨烯的结构，而能量较高(503.9 eV以上)时，Si6可以轻易破坏石墨烯结构并引入边缘规则的空位缺陷。在探明了不同能量范围下Si6轰击给石墨烯带来的影响之后，采用初始能量为0.146 eV的不同数量Si原子对轰击所得的空位缺陷石墨烯进行修补，并利用第一性原理方法对Si原子修补石墨烯所得构型进行结构优化和电子结构的计算。结果表明，Si原子的引入能够较好地饱和空位缺陷所带来的碳悬键。Si原子之间存在强烈的相互作用，且Si原子在空位缺陷处形成三维结构。Si原子的引入能成功打开石墨烯的带隙，同时会降低四空位缺陷石墨烯的导电性，该研究为石墨烯的改性提供了新思路。