Eluto‐frontal chromatography to simulate chemical weathering of COx by low‐molecular‐weight organic compounds and early pedogenesis processes

Abstract

SummaryExcavation of geological materials by civil engineering operations generates fresh parent rocks that are transferred from the deep layers to the surface in a very short time. Thus they are exposed to pedogenetic factors. Prediction of the characteristics and functioning (e.g. plant support and water filter) and impacts of the newly formed soils requires the knowledge of the pedogenetic processes affecting the parent materials (i.e. weathering, transport and neoformation). Reactive transport is here used to assess weathering processes of geological materials produced from the excavation of an underground laboratory in the Callovo‐Oxfordian (COx) layer, subsequently disposed of on the soil surface and covered with plants. The COx layer (c. 150–100 million years) is mainly composed of quartz, calcite, dolomite and argillite (complex mixtures of phyllosilicates). COx samples collected between −456.6 and −482.5 m were submitted to eluto‐frontal chromatography experiments in the presence of simple organic molecules exhibiting a range of chemical reactivity (i.e. acetate, oxalate, histidine and EDTA). Breakthrough curves of compounds contained in the COx material and mathematical modelling allowed the identification of the major chemical reactions taking place during weathering. Results showed that acidic and complexing organic compounds induced the partial solubilization of minerals and in some cases secondary precipitations. The early pedogenesis processes induced a strong release of minerals (Na, Ca, Mg) and transformation of clay minerals. Further evolution of COx material is dependent on the presence of carbonates, leading to carbonated soils such as Calcosols. Reactive transport experiments showed that early pedogenetic processes are of most importance as they produced strong changes in the parent material composition and released significant amounts of solutes into the soil solution. La chromatographie éluto‐frontale pour simuler l’altération chimique du COx par des composés organiques de faible masse et les premiers stades de la pédogénèse RésuméLes matériaux géologiques excavés par les opérations de génie civil constituent les roches mères brutalement exposées aux facteurs pédogénétiques générant des sols technologiques, i.e. Technosols. La prédiction de la composition, du fonctionnement (e.g. support de végétation, qualité des eaux) et de l’impact de ces nouveaux profils nécessitent de connaître les processus pédogénétiques qui prennent siège, notamment l’altération, le transport et la néoformation. Le transport réactif, dérivé du génie des procédés et en particulier de la chromatographie, est ici utilisé pour prédire l’altération de matériaux géologiques issus de la construction d’un laboratoire souterrain dans le Callovo‐Oxfordien (COx), déposés à la surface et soumis à la végétalisation. Les roches de la couche du COx (‐150 à ‐100 millions d’années) contiennent principalement du quartz, de la calcite, de la dolomite et des argilites, mélange de phyllosilicates. Des échantillons de COx collectés entre −456.6 et −482.5 m ont été soumis à des expériences de chromatographie éluto‐frontale en présence de composés organiques simples de réactivité chimique croissante (acétate, oxalate, histidine et EDTA). La mesure des courbes de percée et leur modélisation mathématique ont permis d’identifier les réactions chimiques prédominantes et les minéraux formés. Les résultats ont montré que les composés acides et complexants entraînaient la solubilisation partielle de minéraux et dans certains cas des précipitations secondaires. Les premiers stades de la pédogenèse s’accompagnent de la mise en solution de quantités importantes d’éléments (e.g. Na, Ca, Mg) et la transformation des minéraux argileux. L’évolution du COx est contrôlée principalement par les carbonates et amène à la formation de sols carbonatés de type Calcosol. En conclusion, le transport réactif montre que les premiers stades de la pédogenèse sont cruciaux car ils induisent des changements importants de la phase minérale et le relargage massif de solutés.