Abstract
AbstractMolekulare Einblicke in Wasser an Elektrodengrenzflächen sind für die Aufklärung vieler elektrochemischer Phänomene, unter Anderem der elektrokatalytischen Wasserspaltung und der kapazitiven Energiespeicherung, von wesentlicher Bedeutung, aber die spektroskopische Untersuchung dieser Grenzflächen bleibt eine Herausforderung. Mit Hilfe der oberflächenspezifischen heterodyn‐detektierten Summenfrequenzspektroskopie (HD‐SFG) haben wir direkten Zugang zum Grenzflächenwasser in Kontakt mit elektrifiziertem Graphen auf Calciumfluorid (CaF2). Wir beobachten abrupte Änderungen der HD‐SFG‐Spektren bei Veränderung des angelegten Potenzials. Die Auswertung der Spektren zeigt, dass diese Variationen nicht durch die Aufladung/Entladung von Graphen, sondern durch die Aufladung/Entladung des CaF2‐Substrats in einem pseudokapazitiven Prozess hervorgerufen werden. Überraschenderweise sind die potenzial‐abhängigen Spektren nahezu identisch mit den pH‐abhängigen Spektren, was zeigt, dass das pseudokapazitive Verhalten mit einer erheblichen lokalen pH‐Änderung verbunden ist, die durch Wasserdissoziation verursacht wird. Unsere Arbeit veranschaulicht so zum ersten Mal die molekularen Details der Pseudokapazität an der Grenzfläche zwischen Elektrode und wässrigem Elektrolyten.
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